Carlos de Bragança cresceu rodeado por livros no seio de uma família profundamente ligada à história das bibliotecas do país. D. Maria II, sua avó, nomeou Alexandre Herculano Bibliotecário mor de Sua Majestade, cargo que exerceu até ao final da vida. O historiador coordenou as Bibliotecas Reais da Ajuda e das Necessidades e o Real Gabinete de Física. Este serviria de sala de estudo para os infantes Carlos e Afonso, quase um século depois.
O seu pai, D. Luís I, criou uma ala própria para a Biblioteca Real no Palácio da Ajuda, em 1880. O espaço, onde ainda hoje se encontra o acervo, alberga uma das mais antigas bibliotecas do país. Não é por isso de admirar que os passos dados pelo monarca fossem inspirados pelas leituras que fazia.
Registos mostram-nos que o jovem príncipe terá começado por mergulhar nas publicações científicas da época depois do encontro com o Príncipe Alberto do Mónaco, a bordo do Hirondelle, em 1879. Foram anos de preparação antes do monarca se fazer ao mar, para realizar a sua primeira campanha, a bordo do Amélia, em 1896.
Na sua curta vida, como cientista quase invisível, D. Carlos reuniu uma biblioteca com mais de 600 livros da Europa, África, América, Ásia, Extremo Oriente e Japão, muitos com dedicatórias pessoais. A esta biblioteca científica juntam-se manuscritos do monarca, correspondência com colaboradores e amigos, assim como fotografias e ilustrações conservadas até hoje, no Aquário Vasco da Gama, como parte integrante da Coleção do Museu Oceanográfico D. Carlos I.