A obra científica do Rei D. Carlos estende-se para além da Oceanografia, área em que deixou uma obra mundialmente reconhecida. O gosto que tinha pela caça serviu para despertar em D. Carlos o interesse pela Ornitologia, a ciência que estuda as aves. Ao longo dos anos foi recolhendo uma grande variedade de exemplares de aves, que estudava e classificava, reunindo uma importante coleção que constitui uma mostra significativa da fauna ornitológica portuguesa.
Em 1893, D. Carlos de Bragança decide publicar um “Catalogo Illustrado das Aves de Portugal”, uma obra com interesse prático e fundamental para a ornitologia portuguesa. Escreveu ele próprio o manuscrito com as 292 espécies que admitia existirem então em Portugal, apresentadas por ordem sistemática e divididas por uma série de fascículos, cada um com vinte ilustrações coloridas e respetivos textos de apoio, escritos em Português e em Francês. A publicação seria dirigida pelo seu naturalista Alberto Girard e as estampas, ilustrando as espécies, executadas por Enrique Casanova.
Apesar da sua intenção, D. Carlos apenas teve oportunidade para publicar os dois primeiros volumes daquela obra, em 1903 e 1907, cada um com 20 espécies de aves. Mas ficaram completas as 301 gravuras, que representam todas as espécies que foi sucessivamente reconhecendo em Portugal, pela sua observação e a de outros naturalistas.
Em 1985 a Imprensa Nacional publica um suplemento com 53 destas estampas, mas sem qualquer texto.
Em 2002 e 2006, o Aquário Vasco da Gama publica dois volumes que reúnem as restantes 200 estampas coloridas inéditas, com os correspondentes textos de apoio, reconstruídos a partir das anotações, também inéditas, de D. Carlos de Bragança.